第一作者：An L. Phan
通讯作者：王春生、Phung M.L. Le
通讯单位：马里兰大学、美国太平洋西北国家实验室
论文速览
硫化聚丙烯腈（SPAN）作为一种有前途的高能量锂金属电池正极材料正在兴起。与常规的层状氧化物相比，SPAN具有无过渡金属、高容量、良好的可持续性以及低成本等竞争优势。
SPAN独特的结构中含有丰富的共价C-S和N-S键，使其即使在贫电解液条件下也能实现高电化学性能。尽管研究取得了巨大进展，但目前Li/SPAN电池的性能仍远未达到其真正的潜力。
在这里，研究团队基于内部开发的模型，全面分析了实际Li/SPAN电池的能量密度和循环寿命。此外，使用Sand's方程推导出了Li/SPAN电池实现合理功率密度的要求，并讨论了它们的含义。最后研究人员分析解决了Li/SPAN在材料和电池层面上的一些关键问题，特别强调了经常被忽视或误解的至关重要的细节。相应地，指出了未来Li/SPAN研究的挑战和方向。
图文导读
图1：SPAN发展历史的总结，包括从PAN和S8合成SPAN的方案，以及基于每年出版物、初始比容量、预期循环寿命和硫含量的SPAN代表性数据。
图2：分析了Li/SPAN电池级能量密度，展示了设计参数和组件对电池等效重量的贡献，以及平均电压、SPAN容量、N/P比率、电解液等效重量和面容量对电池级能量密度的影响。
图3：实现高能量Li/SPAN电池长期循环稳定性的模拟循环性能，以及Li/SPAN电池级循环寿命对设计参数的依赖性。
图4：电解液传输属性的最低要求，以避免在5.0 mAh cm-2和1.0 mA cm-2（相当于以0.2 C充电标准Li/SPAN电池）时的Li+耗竭。
总结展望
本研究总结了实现长寿命高能量密度Li/SPAN电池的主要挑战，并讨论了在电池级能量方面的潜在解决方案的可行性和相关性。提高SPAN比容量虽然是研究的焦点，但短期内效果有限，且由于对SPAN化学和电化学的理解不足，存在一定风险。
提高SPAN的工作电压和使用低密度电解液或高活性质量负载以优化电池容量，对电池能量密度有显著影响。在循环寿命方面，为了满足实际应用的要求，需要实现高Li库仑效率（99.9%）。
此外，随着面容量的增加，维持合理的功率密度面临着越来越大的挑战。迫切需要开发具有良好界面化学、高离子导电性和Li传输数的低氟化电解液。
文献信息
标题：Realizing high-energy and long-life Li/SPAN batteries
期刊：Joule
DOI：10.1016/j.joule.2024.04.003
