第一作者:Xiang Miao
通讯作者:南策文,沈洋,任耀宇
通讯单位:清华大学
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锂硫(Li-S)电池因其高理论容量而备受关注,但受限于缓慢的Li2S动力学,导致速率能力和循环稳定性不佳。
本研究设计并制造了一种富含磺酸基团的液晶聚合物(PBDT),以加速Li2S的沉积,通过促进电解液中Li+的去溶剂化。使用PBDT改性的商业聚丙烯(PP)隔膜组装的Li-S电池展现出显著的倍率容量(4C时为761 mAh g-1)和循环稳定性(0.5C下500个循环平均衰减率为每循环0.088%)。基于PBDT的软包电池在贫电解质和高硫负荷条件下甚至展现出约1400 mAh g-1的卓越容量和约11 mAh cm-2的面容量,显示出实际应用的潜力。
通过拉曼光谱、分子动力学(MD)和密度泛函理论(DFT)计算的结果揭示了PBDT中丰富的阴离子磺酸基团通过减弱Li+-溶剂相互作用并降低脱溶剂能垒来帮助Li+去溶剂化。本工作阐明了Li+脱溶剂对Li-S电池的重要性,并为先进的Li-S电池提供了新的设计方向。
图文导读
图1:PBDT在Li-S电池中的机制示意图。
图2:PBDT的结构和组成。
图3:PBDT对Li+脱溶剂作用的影响。
图4:使用wo-PBDT和w-PBDT隔膜的Li2S电化学反应动力学研究。
图5:使用wo-PBDT和w-PBDT组装的Li-S扣式电池的电化学性能。
图6:使用w-PBDT隔膜组装的Li-S软包电池。
总结展望
本研究通过设计富含磺酸基团的液晶聚合物PBDT,成功实现了对Li+脱溶剂过程的调控,从而显著提高了Li-S电池的反应动力学。使用PBDT改性隔膜的Li-S电池在4C的高倍率下展现出761 mAh g-1的放电容量,并在0.5C下经过500个循环后,平均容量衰减率仅为0.088%。
此外,PBDT改性的软包电池在高硫负荷和低电解液/硫比例条件下,展现出约1400 mAh g-1的可逆容量和约11 mAh cm-2的面容量。这些结果不仅证实了Li+脱溶剂在Li-S电池中的关键作用,还为实现高性能Li-S电池提供了有效的设计策略。
文献信息
标题:Achieving High-Performance Lithium-Sulfur Batteries by Modulating Li+ Desolvation Barrier with Liquid Crystal Polymers
期刊:Advanced Materials DOI:10.1002/adma.202401473
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